Os quadrinhos originais do Pinguim, Duas Caras e Charada são replicados no novo compilado como memórias, narradas a uma equipe de televisão interessada em contar a versão dos vilões das façanhas de Batman. Hera Venenosa conta o próprio passado em uma história a parte. Já Coringa, cuja real identidade nunca foi revelada, ganha um tributo nas últimas páginas, que remontam o suplemento A Black And White World, parte das antigas edições do fundador da Liga da Justiça.

Neil Gaiman, de Deuses Americanos (Intrínseca), organizou Origens Secretas: Os Maiores Vilões de Gotham, e assina a trama inédita que engloba as publicações antigas. É dele também a controversa HQ Batman: O Que Aconteceu Com o Cavaleiro das Trevas, anunciada como a conclusão da história do personagem.